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钙钛矿太阳能电板（PSCs），连年来成为了新兴绿色环保电板的代表。而影响其性能的空穴传输材料（HTMs）的谋划主要依赖于实验者定性与识别 HTM 结构中的格式。
这种门径穷乏对新材料的机制清楚，同期还需要在高维数据汇集进行格式识别。盘问东说念主员尝试使用机器学习（ML）衔接有机合成以潜入盘问，试图合成更灵验的团员物。
然而，尽管这些团员物的不溶性特质减少了纯化挑战并丰富了数据库，但截止了这类材料的更闲居应用。
这些最新盘问中出现的一个无数发现是，自主优化算法不仅需要填塞大的数据量，还需要数据种种性，这就需要合成结构种种的分子的可能性。
为了快速筛选优化电板所需的新式材料，团队提议一种机器算法模子来协助他们进行职责。该遵守以「Inverse design workflow discovers hole-transport materials tailored for perovskite solar cells」为题，于2024 年 12 月 12 日刊登于《Science》。
为了得回准确的趋势，在均匀的器件条款下表征这些分子的性能，需要对其中的模范器件进行基于 PTAA 的优化。团队但愿或者加速新式高性能 HTMs 的发现，从而升迁钙钛矿太阳能电板的举座性能和交易竞争力。
逆向谋划职责历程
在衔接了扫数可用的交易单体后，团队使用木偶联反馈法规创建造谣的分子组合，从源数据库中迅速聘任分子进行密度泛函表面（DFT）计较，生成包含 13,000 个分子的数据库。随后，他们字据特定的法规从中间数据库中聘任分子，用于模子侦察和迭代考证。
通过里面的高通量（HT）平台合成、纯化和表征合成数据库中的分子，不错将合成的分子用作 PSC 中的 HTMs，并在器件和半器件中表征。
随后，在 HTM 描画符和设立参数上侦察模子。新的分子被预测、合成和实验测量后，会被反馈到数据库中。如斯肖似迭代，直到从麇汇集发现最好 HTM。
图示：逆向历程门径轮廓。（图片来自论文）
在这个盘问中，高斯过程（GP）回首被选为贝叶斯优化（BO）的代理模子，因为它提供了不祥情趣度量，而这关于贝叶斯优化中的网罗战术至关蹙迫。
贝叶斯优化战术会聘任最有后劲的新分子进行合成和实验考证。贝叶斯优化计议了模子的预测不祥情趣，以均衡探索，举例寻找新的有后劲的分子和诳骗校正已知的高性能分子。
在某些情况下，模子可能同期预测多个性能想法（如功率转机遵守 PCE、开路电压 Voc、短路电流密度 Jsc、填充因子 FF 等），这称为多任务学习。这种门径不错匡助识别不同性能想法之间的关联性，并可能升迁预测的准确性。
通过这种职责历程，该模子或者预测分子结构对钙钛矿太阳能电板性能的影响，协助团队快速发现和优化高性能材料。这种门径大大加速了新材料的发现速率，并减少了传统试错门径所需的时辰和资源。
ML模子与特征工程
为了更好地清楚不雅察数据中的结构-性质计议，团队构建了一个 ML 模子，将代表性的分子描画符与器件的 PCE 关联联。与分类符号违犯，一语气分子描画符可用于提供 ML 可读描画，其可将未见的片断整合到淹没册体中。
关于 ML 模子，ag百家乐在线团队东说念主员寻找了一组充分捕捉设立各异而不依赖于特定假定的描画符。为了保证代表性，他们聘任了浅薄分子统计的组合，具有表面计较的特征和几何性质。
团队对索取的描画符进行预处分，包括归一化、模范化等，以确保模子或者灵验地处分这些数据。
计议了特定原子在报说念中与钙钛矿具有积极的相互作用，与影响空穴传输的身分，如分子刚性和共轭，他们聘任在101个实验分子数据点的迅速10倍交叉考证上侦察了不同的ML模子。
为了评释注解 ML 模子不错通过预测用于空穴索取的可行的新有机半导体来发现新分子，研发团队进行了两次闭环材料优化迭代。这一过程需要通过 ML 代理模子和贝叶斯聘任模范来识别潜在的候选物，自动合成候选物。
终结泄露，新系列材料产生的设立 PCE 不竭高于驱动数据库中材料的 PCE，评释注解了 ML 在“诳骗”格式下操作时相干于迅速采样或网格搜索门径的上风。其中，6 个分子朝上了 PTAA 的器件参考值。
在第二次迭代中，计议到适度钙钛矿器件性能的广博身分，天然莫得发现全新的最终 HTM，但最终终结仍与第一次模拟绝顶。这一终结服气了职责历程的后劲和可行性。
为了得回准确的趋势，在均匀的器件条款下表征这些分子的性能，需要对其中模范器件基于 PTAA 进行优化。当探索材料性能的极限时，需要字据材料的特质休养器件参数。
模子的探索分析
为了得回对模子所学试验的可解释部分的细察能力，团队进一步添加了实验材料的不同特质。而且从侦察的 ML 模子中索取了特征蹙迫性信息。
为了识别更具决定性的特征，团队决定使用递归特征机（RFM）进行了特征分析。在此之中，他们聘任使用了拉普拉斯核的持行，该持行衔接了可学习的特征矩阵 M 来计较数据点之间的马氏距离。
图示：模子分析。（图片来自论文）
除了分子的电子性质，合成居品的纯度是最终器件性能的最关节描画符。这一发现阐发了杂质不竭会缩短举座性能，这是由于潜在的扩散和在相邻层中引入罗网或不需要的掺杂。
为了领有一个更便于解释的模子，他们还侦察了一个线性回首模子，用于将特征空间减少到较低的子集。终结模子的评判模范继承了贝叶斯模范，八个特征来预测 PCE。
为了让化学家和材料科学家更了了地了解发现，使他们或者字据发现更潜入地盘问分子谋划，盘问东说念主员决定使用化学言语来发达 ML 的终结。特征蹙迫性图超越了 HOMO（最高占据分子轨说念）的蹙迫性和模子中叔胺（这里不竭指 TPA）的存在。
告一段落的归纳
通过强调从侦察 ML 模子中学到的双重战术来进行总结，该模子或者基于分子结构输入来预测诸如器件性能这么的复杂特质。这种模子不错在双重战术中进一步探索。
一方面，它不错用于自主职责历程，以识别和预测进一步的新分子。另一方面，合成盘问员不错使用该模子来预测特定化学空间内新分子谋划的钙钛矿器件性能，而且该过程不错被全皆侦察的模子中的谋划法规集进一步带领和扶持。
瞻望异日，团队标的是将材料发现和设立优化集成到一个无缝的闭环历程中。扫尾这一标的需要跨学科盘问的共同勤奋，衔接材料科学、工程和先进计较时代的视力，以创建一个协同的职责历程。
关联报说念：https://techxplore.com/news/2024-12-machine-perovskite-solar-cells-efficiency.html
原文谄谀：DOI：10.1126/science.ads0901AG百家乐上头