反铁磁海森堡链发挥出两种不同类型的引发光谱：整数自旋链有流毒，半整数自旋链无流毒。关联词，在有限长度的半整数自旋链中亚博ag百家乐，量化会产生流毒，需要对敷裕长的链进行精准适度才能询查其演变。
在此，瑞士联邦材料科学与技巧履行室Roman Fasel教化、Pascal Ruffieux教化、Chenxiao Zhao博士（一作兼通信）、葡萄牙伊比利亚海外纳米技巧履行室Joaquín Fernández-Rossie和德累斯顿工业大学冯新亮院士通过共价贯串烯（奥林匹克环状磁性纳米）来创建长度适度的自旋1/2海森堡链。由于交换相互作用大、长度可调且磁各向异性可忽略不计，该系统相配顺应询查通过非弹性电子纯正光谱探伤的长度相干自旋引发。他们不雅察到最低引发能量随长度L呈幂律衰减，在较大的L鸿沟内效用1/L依赖性，与表面一致。关于L = 50，V形引发一语气体证实了热力学极限下的无流毒看成。此外，低偏压电流图揭示了奇数链中单个自旋子的驻波。该询查收尾为在东说念主造石墨烯晶格中完了无流毒自旋液体的一维模拟提供了笔据。相干询查效果以题为“Spin excitations in nanographene-based antiferromagnetic spin-1/2 Heisenberg chains”发表在最新一期《nature materials》上。
值得一提的是，Chenxiao Zhao博士2020年博士毕业于，师从闻明材料物理学家——贾金锋院士。早在2024年，Chenxiao Zhao博士就以第一作家的身份发表了nature nanotechnology。
【使用奥林匹克烯制造自旋1/2海森堡链】
凝华态和量子磁学的一个中枢挑战是在明确界说的要求下完了和询查反铁磁(AF)自旋1/2海森堡模子。作家通过将“奥林匹克烯”单元共价贯串到金(Au(111))名义上的链结构来处分这个问题。每个单独的奥林匹克烯-骨子上是具有五个交融环的平面纳米石墨烯，其图案让东说念主联思到奥运五环-具有自旋1/2的基态。根据Ovchinnikov-Lieb规章，这种分子的亚晶格不屈衡度为1，导致净自旋为1/2。
最初，作家展示了单体的暗意图，凸起了其在 pz 轨说念踱步方面的开壳特色。然后，扫描纯正显微镜 (STM) 图像证实千里积在 Au(111) 上的单个分子确乎具有合适的格局，非斗殴式原子力显微镜 (nc-AFM) 图像弘扬了其精准的键合网罗。单体自旋 1/2 特色的要害光谱笔据是在微分电导 (dI/dV) 测量中低偏置下的 Kondo 共振中发现的，这是局部不行对电子与金属基底相互作用的特征。
为了构建这些 S=1/2 单元的长线性链，作家聘任了名义合成要道。溴化前体分子千里积在 Au(111) 上，加热以指点团聚（其中溴取代基离开并在单体之间变成共价键），然后氢化以舍弃某些氧官能团，终末用来自 STM 顶端的电压脉冲取舍性脱氢。这个终末的脱氢要道一一进行，“激活”每个单体的自旋。最终收尾是可适度造的净自旋 1/2 位点链，每个位点通过新变成的单键与其下一个相邻分子连络。
图1.诈欺Olympicene制造自旋为1/2的海森堡链
【短链中的自旋引发】
在见效拼装链之后，本文接下来研讨了相对较短的链中的自旋引发，这些链的长度从1个（L=1）到10个（L=10）奥林匹克烯单元不等。在描写这些测量时，作家强调“有用长度”L对应于一语气出现的相邻自旋数（即脱氢位点数）。这有助于他们系统地测试有限尺寸效应若何塑造自旋1/2链的引发光谱。图2展示了通过非弹性电子纯正光谱(IETS)进行的空间分手自旋引发测量。在IETS中，从顶端投入链的电子不错通过提供（或给与）该引发所需的能量来翻转自旋；反过来，这个进程在特征能量下掀开电导中的非弹性通说念。这种非弹性特征在与基态和引发态之间的能量差相匹配的电压下发挥为阶跃（或电导导数中的峰值）。关于L=2，测量收尾显现一个主要的非弹性要道约为38meV，作家将其笃定为两个反铁磁耦合S=1/2自旋的单重态到三重态的跃迁特征。作家随后询查了更长的偶数链（L=4、6、8、10）。跟着链的增长，该流毒冉冉裁汰，证明较长系统中量化效应冉冉削弱。比拟之下，奇数链（L=1、3、5、7、9）显现零偏置Kondo共振而不是流毒。这是因为奇数长度的链在基态(S=1/2)下的总自旋为半整数。尽管链中的每个位置皆具有反铁磁性相互作用，但奇数计数迫使一个不行对的自旋子存在，从而导致净S=1/2。该自旋被Au(111)上的传导电子部分屏蔽，在零偏压下产生受扼制但明确的Kondo峰。不雅察到的非弹性要道的强度和位置与S=0和S=1景况（关于偶数L）之间或S=1/2和S=3/2景况（关于奇数L）之间调遣的表面自旋谱权重一致。因此，短链证实了具有强AF耦合的基本自旋1/2海森堡特色。
图2.短链中的自旋引发
【ΔLEE与L的演变】
在考证了短链的基本低位引发后，作家询查了最低引发能量ΔLEE若何随较长链中的长度L而变化。ΔLEE界说为基态与自旋翻转散射可达到的最低引发态之间的能量差，AG百家乐路子骨子上超越于L的单重态-三重态流毒。由于理思的自旋1/2海森堡链在热力学极限下应为无流毒，因此ΔLEE应随L的增多而裁汰，最终趋近于零。将数据与精准对角化和密度矩阵重正化群(DMRG)筹画的表面瞻望进行比较。该机制中的一个要害表面收尾是，有限周期链的ΔLEE必须效用Lieb-Schultz-Mattis(LSM)定理。该定理为流毒设定了一个J/L阶的上限。事实上，跟着链的延迟，系统地减小并初始效用略低于LSM界限的趋势。即使骨子链具有洞开界限要求，作家也标明ΔLEE长久小于（或可与）周期界限极限相比好意思——这与洞开边际系统频繁具有较低引发的思法一致。至关蹙迫的是，履行数据显现流毒以幂律形势衰减，在较大的L时最好拟合值接近1/L。小的偏差——举例，流毒闭合速率比最肤浅的表面瞻望的要快少许——可能会受到诸如链与金属基板的耦合或局部交换耦合的轻飘变化等微弱身分的影响。尽管如斯，ΔLEE的肃肃、单调递减有劲地维持了这么一种不雅点，即在长链极限下，链的自旋引发变为无流毒，与一维半整数反铁磁自旋链的已知特色相匹配。
图3.ΔLEE随L的演变
【自旋引发接近热力学极限】
为了将这些不雅察收尾推向真是无流毒要求，作家构建了较着更长的链，最终有用长度为L=50。在如斯长的链中，自旋流毒的能量圭表（若是有的话）应该在几兆电子伏的数目级，与履行分手率超越。图4显现了L=50以下链的测量值。当绘图这些链中心的非弹性纯正光谱时，不错不雅察到较着的趋势。关于中等长度（如L=12到L=32），仍然有较着的自旋翻转引发初始，尽管好多引发在较高能量下吞并为肖似的“一语气体”。跟着L的增长，与第一个引发的流毒进一步裁汰。当达到L=50时，光谱简直呈V形，布景上方莫得较着的非弹性要道。作家将此讲授为链骨子上处于近无流毒景况的笔据，显现出在各向同性自旋1/2链的热力学极限中预期的自旋引发一语气体。此外，微分电导的导数（I相干于V的二阶导数）显现了关于最大的链，不同的龙套引发若何隐没为一语气体。这种从短链到长链的演示关于笃定通过拼装长度为50的奥林匹克烯目田基，不错完了名义上无流毒1D自旋系统的简直整个秀气性特色至关蹙迫。不雅察到的引发与表面瞻望的自旋子类引发吞并成一语气体相配吻合，这亦然从Bethe无穷自旋1/2链的假定解中得知的。
图4.自旋引发接近热力学极限
【单个自旋子的驻波成像】
半整数1D反铁磁体最引东说念主注想法方面之一是自旋子的宗旨：通过链传播的分数自旋1/2引发。频繁，自旋子引发成对出当今具有周期性界限要求的纯偶数系统中。关联词，若是链长为奇数且终局洞开，则基态自己带有净S=1/2，不错将其视为为止在链内的单个自旋子。作家收拢契机，通过奇数长度链中的局部自旋特征奏凯对其“驻波”进行成像。图5提供了单个自旋子（而非自旋为1的物体）驻留在链基态中并发挥为局部磁化中的双位周期性的奏凯笔据。这种奏凯可视化强调了定制纳米石墨烯系统对基础自旋物理的雄伟作用。
图5.对单个自旋子的驻波进行成像
【归来】
本文见效制造并表征了长度可控的纳米石墨烯链，完了了无流毒AF自旋1/2海森堡量子自旋模子。该非弹性电子纯正光谱收尾揭示了最险诈量自旋引发以1/L线性衰减，长链的引发一语气体呈V形，标明热力学极限下的自旋引发流毒隐没，这与准长程自旋-自旋相干性以幂律速率衰减一致。蹙迫的是，构建奇数自旋链的能力使询查东说念主员粗略对单自旋驻波进行成像。鉴于自旋子是在很猛进程上诡秘直不雅图像的准粒子，这是询查原型量子自旋链中的自旋子属性和相互作用的蹙迫起始。
着手：高分子科学前沿
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