发布日期：2025-01-09 11:26 点击次数：169
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手脚电子科学界限的短处构成部分，柔性电子因其专有的延展性、超卓的耐用性和多功能复合结构，在信息、动力、医学科学、国防等多个界限获取了凡俗眷注。相等是导电水凝胶，以其显赫的导电性、可调的柔韧性和生物相容性，在可衣服诞生中占据伏击地位。跟着这一界限的握住高出，对导电水凝胶多方面应用的无数眷注，需要超越原有功能的特点。通过全心经受材料和缱绻凝胶结构，导电水凝胶的多功能性日益浮现，应用于生物学、医疗、仿生学、通讯等界限。值得重视的是，将发光材料如荧光团聚物簇、荧光卵白和有机荧光团集成到导电水凝胶中，赋予其光致发光特点，展现出在智能感知、信息编码、加密、生物成像等方面的浩繁后劲。在信息飞速传播和个东谈主狡饰保护的期间，信息加密的作用尤为伏击。天然，具有多荧光特点的智能水凝胶在信息加密方面展现出浩繁后劲。关联词，传统的荧光水凝胶时时阑珊弥散的机械性能和多重响应性，收尾了其应用范围。
来自南京理工大学的刘伟团队缱绻了一种多功能水凝胶，该水凝胶由聚乙烯醇（PVA）和聚丙烯酰胺-共-2-丙烯酰胺基-2-甲基丙磺酸（P(AM/AMPS)）化学交联采集构成的互穿团聚物采集（IPN）。通过镧系离子（Eu³⁺、Tb³⁺）和甘氨酸的配位作用，水凝胶完了了出色的延展性（杰出900%）和可调解的光致发光特点。由于2-丙烯酰胺基-2-甲基丙磺酸（AMPS）上的磺酸基团赞助各式非共价相互作用，PVA-P(AM/AMPS)-Gly-Ln³⁺ 水凝胶在不同基底上推崇出强且可逆的粘附性能。最终，该水凝胶被拼装成一种多功能柔性传感器，具有令东谈主悠然的智谋度（GF = 5.3）、快速响应速度（100 ms）和出色的光致发光特点，凸起了其在东谈主体盛开检测和信息加密应用中的后劲。谈判责任以题为“Lanthanide-Coordinated Multifunctional Hydrogel for Detecting Human Motion and Encrypting Information”的著述发表在2025年01月02日的期刊《Advanced Functional Materials》。
【PVA-P(AM/AMPS)-Gly-Ln3+水凝胶的合成与表征】
为了论说配体与镧系离子之间的配位联系，进行了傅里叶变换红外光谱（FTIR）测量。如图1b所示，与未浸泡在Ln3+溶液中的水凝胶比较，Eu-gel的─NH2领受峰从3341.2和3188.3 cm−1差别移至3331.9和3185.3 cm−1。此外，Tb-gel的─NH2领受峰从3341.25和3188.3 cm−1差别移至3326.9和3186.2 cm−1。相通地，─COOH领受峰从1653.7差别移至1643.2和1640.1 cm−1。─NH2和─COOH的位移是非证实了氨基和羧基均参与了与镧系离子的配位。X射线光电子能谱（XPS）测量提供了氨基酸与镧系元素之间特定相互作用的更多认识。如图1c所示，无Ln-hydrogel的O 1s谱不错用两个差别对应于C═O和C─O的峰很好地拟合。关联词，Eu-hydrogel和Tb-hydrogel的O 1s谱中出现的新峰差别标明了O─Eu和O─Tb的存在。相通，N 1s谱（图1d）进一步赞助了Eu-hydrogel和Tb-hydrogel中N─Eu和N─Tb的变成，差别。O 1s和N 1s的XPS效果证实了─COOH和─NH2参与了配位，与FTIR分析效果一致。紫外-可见光谱用于说明Gly与Ln3+之间的配位。三种水凝胶的领受峰出现时300 nm处，主要归因于氨基酸中共轭基团的π–π*跃迁。由于Gly中的─COOH和─NH2与镧系离子的配位，Eu-gel和Tb-gel的领受峰比不含镧系离子的水凝胶更强。
图1 无Ln-水凝胶、Eu-水凝胶和Tb-水凝胶的SEM图像
【PVA-P(AM/AMPS)-Gly-Ln3+ 水凝胶的机械性能】
机械性能一直是传统水凝胶面对的要紧挑战之一，这极地面影响了它们在各式外力作用下的骨子应用。图2a展示了Ln3+与配体伙同对水凝胶机械性能的影响。效果自大，含有Ln-Gly 7.5的水凝胶的断裂伸长率、抗张强度和韧性均高于不含镧系元素的Gly 7.5。这一端正也适用于其他不同甘氨酸含量的水凝胶。甘氨酸与PAM之间的氢键还显赫进步了水凝胶的机械性能。跟着甘氨酸含量从2.5%加多到10%，由于强氢键提供的增强作用，水凝胶的抗张强度和断裂伸长率起始加多，但过度的氢键（如Ln-Gly 10）会显赫镌汰其延展性，推崇出典型的脆性特征（图2b）。
图2 Ln-水凝胶和无Ln-水凝胶的拉伸应力-应变弧线
【PVA-P(AM/AMPS)-Gly-Ln3+ 水凝胶的粘附性能】
PVA-P(AM/AMPS)-Gly-Ln3+ 水凝胶的粘附性能在图3中得到了表征。如图3a所示，该水凝胶对各式材料（包括木柴、钢材、玻璃和猪皮）推崇出优异的粘附性能，这为后续制备省略附着于东谈主体皮肤的传感器提供了保险。通过90°剥离测量（图3b）和剪切测试（图3g）定量评估了水凝胶对不同基材的粘附性能。如图3c–f所示，跟着AMPS含量的加多，水凝胶对不同材料的粘附强度和粘附能量均有所增强。比较不同基材的剪切粘附能弧线，水凝胶对猪皮的粘附最强，最大粘附强度为12.9 kPa，其次是木柴，最大粘附强度为9.8 kPa。水凝胶在玻璃和钢板上的最大粘附强度差别为8.2和6.4 kPa。此外，还测试了PVA-P(AM/AMPS)-Gly-Ln3+ 水凝胶一语气剥离猪皮的情况，并在图3i入彀算了粘附能量。经过20次一语气剥离后，水凝胶推崇出可忽略的能量亏本，自大出优胜的分解粘附性。因此，水凝胶对多种基材的强力粘附确保了其省略径直且恬逸地贴合于皮肤名义而无需突出胶带，从而保证了柔性传感器对各式东谈主类盛开的高智谋度感知。
图3 水凝胶粘附于各式材料，包括木柴、钢材、玻璃和猪皮
【电气性能偏激在东谈主体盛开感知中的应用】
PVA-P(AM/AMPS)-Gly-Ln3+水凝胶传感器的机电性能在图4中展示。起始，记载了水凝胶传感器在一语气拉伸应变（0–900%）经由中的及时电阻变化，相应的智谋度如图4a所示。响应弧线在0–300%和300–900%的应变范围内自大了两个不同的线性斜率，其GF差别为2.9和5.3。与一些已知的水凝胶传感器比较，这些已知传感器的应变范围低于700%，且GF为2–3。因此，本商榷中的水凝胶传感器推崇出了超卓的电敏锐性。这不错施展为在低应变（0–300%）时，AG百家乐上头水凝胶中的AMPS分子链相对考究，导致在拉伸经由中莫得澄莹的电阻变化；而在高应变（300–900%）时，AMPS分子链被拉开，导致澄莹的电阻变化和更大的GF。图4b展示了水凝胶传感器在50%拉伸-复原轮回下的应力和电阻变化。不雅察到输出信号与施加的信号同步，自大出可忽略的机电滞后，标明水凝胶传感工具有高度的可靠性。
图4 水凝胶传感器在不同拉伸应变（0-800%）下的相对电阻变化
PVA-P(AM/AMPS)-Gly-Ln3+水凝胶传感器推崇出快速响应、出色的智谋度和超卓的耐用性，使其成为复杂东谈主体盛开检测的理思可衣服电子诞生（图5a）。该水凝胶传感器敌手指盛开推崇出超卓的响应才智。如图5b所示，传感器的电阻随入辖下手指在不同角度（0°、30°、60°、90°）转折时发生澄莹变化，何况在一语气的手指转折和伸展经由中自大出一致的变化（图5c）。此外，该传感器省略检测到幽微的动作，如眨眼和吞咽（图5d, e）。不错获取一个圆善的脉搏波，包括冲击波（P）、潮汐波（T）、重搏切迹（N）和重搏波（D），反馈了水凝胶传感器感知轻微生理盛开的才智（图5f）。此外，它精准捕捉了不同要津（包括手腕、膝盖和肘部）的重迭盛开，将这些盛开信号转念为相应的电信号（图5g-i）。每个盛开的相对电阻变化的峰值在一语气盛开中保合手分解。通过在水凝胶中引入玄色导电层，不错通过监测水凝胶在紫外光下的发光强度来完了盛开检测。当水凝胶随要津盛开拉伸时，其电阻发生变化，导电层产生采集微裂纹，水凝胶的荧光强度相应调整。
图5 PVA-P(AM/AMPS)-Gly-Ln3+ 水凝胶手脚应变传感器检测各式东谈主类盛开的相对电阻变化弧线
【PVA-P(AM/AMPS)-Gly-Ln3+ 水凝胶的光致发光性能】
图6a展示了镧系元素的激勉机制，触及镧系离子的迤逦激勉。起始，配体在紫外（UV）光的运行刺激下被激勉，电子从基态（S0）跃迁到单重激勉态（S1）。随后，发生系统间交叉（ISC），变成三重激勉态（T1），省略将能量传递给镧系离子。最终，受激勉的Ln3+阅历辐射跃迁并复返到S0。含有镧系离子的水凝胶通过‘天线效应’推崇出一系列迷东谈主的荧光特点，从而增强了其潜在应用价值。这些水凝胶的发光特点如图6所示。值得重视的是，通过调整Eu3+和Tb3+的比例，不错完了双金属Ln-水凝胶的不同发光步地，如图6d中的荧光放射光谱所示。在紫外光（365 nm）映照下，发光步地从红色（10:0比例）平滑过渡到黄色（7:3比例），最终达到绿色（0:10比例）（图6e）。
图6 水凝胶能量传递旅途的默示图
H+/金属离子响应性是发光水凝胶的经典特征。通过将Ln-水凝胶浸泡在0.1 m HCl溶液中评估其pH响应性。如图7a, c所示，跟着浸泡时辰的加多，由于‘天线效应’的消弱，Ln-水凝胶的发光强度冉冉镌汰。不雅察到当HCl引入Ln-水凝胶时，Gly与Ln3+之间的配位因Gly的羧基和胺基团质子化而解离。这些发现标明，Ln-水凝胶推崇出高度智谋的pH响应性。
图7 不同浸泡时辰下Eu-水凝胶在HCl中的放射光谱
【信息传输装配的缱绻和应用】
愚弄其专有的光致发光特点，PVA-P(AM/AMPS)-Gly-Ln3+水凝胶不错集成到信息加密装配中，通过在昏黑中整合水凝胶发光的步地来传达特定信息。如图8a所示，两个差别浸泡在Eu3+和Tb3+溶液中的水凝胶被附着到两个相易的紫外灯泡上。通过编程限度这两个紫外灯泡的点亮和灭火。灯泡的光使水凝胶差别发出红色和绿色的荧光，其中红色荧光代表摩尔斯电码加密中的‘点’，绿色荧光浮现‘划’。
图8 信息加密诞生的默示图
【集成水凝胶传感器的缱绻与应用】
为了将应变水凝胶传感器与光致发光特点伙同起来，本文缱绻了一个基于之前神志装配的集成水凝胶传感器。如图9a所示，一条水凝胶连系到原始诞生的电路上，变成一个新的集成传感器。矩形水凝胶充任一个可变电阻器，通过Arduino读取电压变化，并限度两个紫外灯泡的开关，从而刺激相应的圆柱形水凝胶发光或灭火。当水凝胶被拉伸时，第一个紫外灯泡点亮，刺激含有Tb3+的圆柱形水凝胶发出绿光。当水凝胶收缩时，第一个紫外灯泡关闭，两个紫外灯泡同期激活，使含有Eu3+的水凝胶发出红光。
图9 水凝胶传感器的默示图
【转头与预测】
通过将镧系离子（Eu³⁺、Tb³⁺）与其相宜的配体甘氨酸（Gly）以及具有离子特征的AMPS伙同，本文缱绻并合成了一种具有光致发光特点的导电水凝胶。镧系离子与氨基酸配体的配位不仅赋予了水凝胶光致发光特点，还改善了其机械性能。该水凝胶推崇出细密的导电性和出色的传感智谋度（GF = 5.3），使其适用于可衣服传感器以检测各式东谈主体盛开。此外，稀土指点的光致发光水凝胶展示了多种光致发光特点，包括荧光步地彩整、pH响应和荧光猝灭效应。相等是，通过愚弄不同稀土配位水凝胶的专有荧光步地，完了了高效且有针对性的信息加密。
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